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青島能源所開發出廉價高效且可規模化生產的鐵單原子催化劑
2020-03-16 | 編輯: | 【 】| | 供稿部門:能源材料與納米催化研究組
    

  單原子催化劑因為近100%的金屬原子利用率和兼具高活性、高選擇性等突出優點,在均相催化和多相催化領域均展現出重要的研究價值和廣闊的應用前景。其中,呈原子態分散的Fe-N-C催化劑材料由于具有優異的氧還原反應(Oxygen Reduction Reaction, ORR)催化性能,是一類最具潛力代替鉑/碳(Pt/C)的非貴金屬催化劑。然而,現階段報道的制備Fe單原子催化劑的方法主要是:采用富含氮和可以絡合鐵鹽有機官能團的大分子或化合物來絡合高純鐵鹽,后續通過熱解、酸洗獲得不同載量、性能各異的Fe單原子催化劑。但是,現如今可以采用的大分子或者化合物往往制備工藝復雜,成本高昂且很多具有一定毒性,嚴重限制了Fe單原子催化劑的發展和進一步的實際生產應用。

  針對上述科學難題,近日,青島能源所梁漢璞研究員帶領的能源材料與納米催化研究組開發出一種價格低廉、簡單環保且適宜放大生產的Fe單原子催化劑制備策略。該策略以具有富鐵和超強吸水性特性的可再生生物質木耳為碳、氮和鐵源,無需額外人工添加任何Fe鹽,僅利用自身毛細管吸附作用吸附含氮溶液進行有效的氮含量提升,即可獲得以Fe-N4為活性中心的高效Fe單原子催化劑(Fe-ISA/NC)。

  

    圖1 Fe-ISA/NC催化劑的TEM,HRTEM,AC HAADF-STEM和元素分布圖。

  研究獲得的催化劑碳基體含有豐富的微、介孔,比表面積超過1100 m2 g-1,超過很多人工合成的多孔碳基體。其中的氮含量超過3 at.%且以吡咯氮為主,形成了豐富的Fe-N4活性中心,展現出了優異的ORR催化性能。在0.1 M KOH電解液中的ORR半波電位達到了0.89 V (相對于可逆氫電極,vs. RHE),顯著優于商業貴金屬Pt/C催化劑。同時,該催化劑在0.1 M HClO4電解液中的ORR半波電位也達到了0.78 V vs. RHE,展現出了優于大部分過渡金屬催化劑的催化性能。相關研究成果已發表在國際著名期刊Carbon (2020, 157, 614-621. DOI: 10.1016/j.carbon.2019.10.054.)

    圖2 Fe-ISA/NC催化劑的XAFS表征及結構模型。

    圖3 Fe-ISA/NC催化劑在堿性溶液中氧還原催化性能評價。

  本研究成果對于Fe單原子催化劑材料催化性能的提升、制備成本的降低以及實際應用的推廣具有重要的促進作用,同時展示了以可再生生物質為原料,在未進行任何金屬添加的情況下直接衍生制備高效非貴金屬單原子催化劑的可行性。

  上述研究獲得青島能源所科研創新基金、兩所融合基金等項目的支持。(文/圖 王西龍 劉穎杰)

  相關發表論文和專利鏈接:  

  1. Xilong Wang, Jian Du, Qinghua Zhang, Lin Gu, Lijuan Cao, Han-PuLiang, * In situ synthesis of sustainable highly efficient single iron atoms anchored on nitrogen doped carbon derived from renewable biomass, Carbon, 2020, 157, 614-621. (https://doi.org/10.1016/j.carbon.2019.10.054)

  2. 一種高效生物質碳電化學氧還原催化劑及其制備方法和應用,中國,發明專利,授權專利號:201810140565.8.

     

 

 

 
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